10 grudnia 1876 patriarcha Ignacy wyświęcił księdza Jerzego na biskupa z przybranym imieniem Grzegorz. Jako 28-latek stał się najmłodszym biskupem w Kościele syryjskim. W roku 1877 został mianowany biskupem Niranam. Podczas rządzenia diecezją dał się poznać jako gorliwy duszpasterz. Konsekrował liczne kościoły i założył wiele szkół w różnych częściach chrześcijańskiego regionu Malankara. W 1884, po śmierci biskupa Thumpamonu, został mianowany administratorem tejże diecezji. W 1891 podobny urząd objął w diecezji Kollam. W 1887 biskup Grzegorz wzniósł seminarium duchowne w Parumali. W nowo utworzonej uczelni Grzegorz wykładał język aramejski. Przez cały czas zachowywał wszystkie wyznaczone przez tradycję posty i odmawiał regularnie modlitwy. Angażował się także w pomoc osobom wykluczonym z hinduskiego społeczeństwa (pariasom) i prowadził wśród nich działalność ewangelizacyjną. W 1895 udał się na wymarzoną pielgrzymkę do Jerozolimy. W wieku 54 lat podupadł na zdrowiu. Zmarł 3 listopada 1902 r. w obecności modlących się biskupów i księży. Tuż przed śmiercią wypowiedział ostatnie słowa: Mój Panie. Pogrzeb odbył się następnego dnia w kościele św. Piotra w Parumali.