spędziła trzy miesiące w więzieniu w Berlinie-Moabicie. Dwa lata później zdobyła duży rozgłos, gdy z bronią w ręku pomogła zagrożonemu karą śmierci Braunowi w ucieczce z gmachu berlińskiego sądu. Oboje udali się na emigrację do ZSRR. Podczas V zjazdu Komunistycznej Międzynarodówki Młodzieży została wybrana na członka Komitetu Centralnego. Później została także członkiem Komitetu Wykonawczego. W międzyczasie rozpadł się jej związek z Braunem. W 1931 roku na polecenie Kominternu odbyła tajne misje do Francji, Niemiec i Włoch. Po powrocie do ZSRR przeszła szkolenie wojskowe, obejmujące m.in. naukę skoku ze spadochronem. Była współpracowniczką sowieckiego wywiadu wojskowego (GRU).
W 1934 roku decyzją Kominternu została wysłana do Brazylii. Miała odpowiadać za bezpieczeństwo lidera tamtejszej partii komunistycznej, Luísa Carlosa Prestesa. Jej znajomość z Prestesem przerodziła się wkrótce w związek uczuciowy, uwieńczony małżeństwem. W listopadzie 1935 roku brazylijscy komuniści wzniecili zbrojne powstanie przeciw rządowi Getúlio Vargasa. Rebelia została jednak stłumiona, a Benario i Prestes znaleźli się w więzieniu. Mimo iż poprzez małżeństwo z Prestesem uzyskała brazylijskie obywatelstwo, rząd Vargasa postanowił deportować ją oraz inną niemiecką komunistkę – Elisę Ewert – do nazistowskich Niemiec.