Małżeństwo spędziło też sporo czasu w Genewie i Paryżu.
Korespondencja Isabelle de Charrière prowadziła szeroką korespondencję z wieloma osobami, w tym z intelektualistami takimi jak David-Louis Constant d’Hermenches, James Boswell, Benjamin Constant i jej tłumacz języka niemieckiego Ludwig Ferdinand Huber.
W 1760 roku Isabelle spotkała Davida-Louisa Constanta d’Hermenches’a (1722–1785), żonatego szwajcarskiego oficera uważanego w społeczeństwie za Don Juana. Po wielu wahaniach potrzeba wyrażenia siebie przez Isabelle pokonała jej skrupuły i po drugim spotkaniu dwa lata później rozpoczęła z nim intymną i tajną korespondencję przez około 15 lat. Constant d'Hermenches miał być jednym z jej najważniejszych korespondentów.
Szkocki pisarz James Boswell spotykał się z nią często w Utrechcie i Zamku Zuylen w latach 1763–1764, kiedy studiował prawo na Uniwersytecie w Utrechcie. Nazywał ją „Zélide”. Stał się stałym korespondentem przez kilka lat po opuszczeniu Holandii, idąc na Grand Tour. Napisał do niej, że nie był w niej zakochany. Ona odpowiedziała: „Zgadzamy się, ponieważ nie mam talentu do podporządkowania”. W 1766 r. wysłał warunkową propozycję do ojca po spotkaniu z jej bratem w Paryżu, ale ojcowie nie zgodzili się na małżeństwo.