Kiedy Grecy podjęli walkę o niepodległość, Palli skupiła zainteresowania na ich sprawach, zamieniając swój salon literacki w ośrodek zbiórki pieniędzy i organizowania pomocy dla walczących rodaków. Wojna z osmańskimi Turkami stała się też ważnym motywem w jej twórczości. Przez cały czas finansowo wspierała walkę z Turkami, jak również zabiegała o poparcie dążeń Greków wśród wysoko postawionych przyjaciół. W 1823 roku opublikowała inspirowane heroiczną walką Suliotów wiersze Odes were, przetłumaczone w następnym roku na francuski i rozpowszechnione przez jej przyjaciela Firmina Didota wśród sympatyzujących z Grekami filhellenów. thumb|240px|Po zagładzie Psary (mal. Nikolaos Jizis, 1896-1898) W 1824 roku jako jedyną kobietę zaproszono ją do literackiego gabinetu naukowego, stworzonego przez Giovan Pietro Vieusseux, który goszcząc Palli w Paryżu zachęcił ją do współpracy w redagowaniu „Antologii” – czasopisma literacko-politycznego, zainicjowanego w styczniu 1821 roku (czemu odmówiła jako zbyt zaangażowana w działania niepodległościowe Greków). W 1827 roku opublikowała swą pierwszą napisaną po włosku powieść – Allessio ossia gli ultimi giorni di Psarra, przyjętą z entuzjazmem. Poświęciła ją tragicznym wydarzeniom 5 lipca 1824 roku, gdy tureckie wojska sułtańskie dokonały masakry na ludności wyspy Psara, w której zginęło ok.