Müller spodziewał się również zwolnienia, do którego jednak nie doszło.
W 1839 roku uzyskał urlop na uczelni i wyjechał w podróż badawczą do Włoch i Grecji. W 1840 roku prowadził prace w Atenach, na Peloponezie a później wraz z Ernstem Curtiusem (1814–1896) i Adolfem Schöllem (1805–1882) brał udział w wykopaliskach w Delfach. Pracował w ruinach świątyni Apollina, gdzie badał inskrypcje. Podczas prac w upale osłabł z sił i musiał przerwać badania. Osłabiony odwiedził jeszcze wyrocznię Trofoniosa w Labadei. Czuł się coraz gorzej i z trudem dotarł do Teb, skąd został przetransportowany do Aten, gdzie zmarł 1 sierpnia 1840 roku. Niektóre źródła podają, że zmarł w wyniku zapalenia mózgu.
Działalność Müller zajmował się wieloma aspektami historii i kultury antycznej – od religii i mitologii, przez archeologię i filologię, po filozofię i prawo. Opracował wyjątkowo precyzyjne prace z zakresu starożytnej topografii, kartografii i geografii. Jego zainteresowanie naukowe skupiały się na Grecji, lecz zajmował się również Etruskami, Rzymianami, Egipcjanami, a nawet Indianami. W I poł. XIX w. uważany był za jednego z najważniejszych badaczy starożytności na terenie Niemiec.