Po wybuchu wojny serbsko-tureckiej w 1878, Stowarzyszenie zaangażowało się w tworzenie szpitali wojskowych, a Ljubica pracowała w jednym z nich jako pielęgniarka. Po wojnie zaangażowała się w tworzenie nowej szkoły dla dziewcząt. W 1899 w Belgradzie powstało Stowarzyszenie Księżnej Ljubicy, a Ljubica Luković objęła w nim stanowisko wiceprzewodniczącej, zajmując się zbieraniem funduszy na działalność charytatywną. Po zamachu stanu w Belgradzie w 1903, Ljubica przystąpiła do Kręgu Serbskich Sióstr, zajmując się organizacją pomocy dla osób prześladowanych i pokrzywdzonych. Po rezygnacji Savki Subotić, w 1905 Ljubica Luković stanęła na czele organizacji. Od 1906 organizacja wydawała pismo Wardar, które dokumentowało działalność organizacji, a także publikowało pieśni i opowiadania. W tym czasie Luković zaangażowała się w organizowanie kursów dla pielęgniarek. Absolwentki kursów miały znaleźć zatrudnienie w szpitalu, który z inicjatywy Luković miał powstać w belgradzkiej dzielnicy Vračar. Dzięki akcji pozyskiwania środków od przedstawicielstw dyplomatycznych działających w Serbii i od prywatnych donatorów udało się w 1912 uruchomić szpital ze 140 łóżkami.