Opera Wiedeńska Od 1900 był związany z Operą Wiedeńską, początkowo jako pierwszy dyrygent. W 1918 został mianowany dyrektorem Opery, do 1924 dzieląc to stanowisko z Richardem Straussem, a następnie do 1929 sprawując je samodzielnie jako dyrektor generalny. Pod jego kierownictwem Opera Wiedeńska przeżywała okres rozkwitu i osiągnęła wysoki poziom artystyczny, m.in. dzięki przywróceniu na stanowisko głównego scenografa Alfreda Rollera, autora słynnych inscenizacji z okresu dyrekcji Gustava Mahlera w latach 1897–1907.
Schalk dyrygował wieloma prapremierami, m.in. Ariadny na Naksos (1916) i Kobiety bez cienia (1919) Richarda Straussa, a także prawykonaniem fragmentów X Symfonii Gustava Mahlera w opracowaniu Ernsta Křenka (1924). W 1931 wystąpił w Operze Wiedeńskiej po raz ostatni dyrygując operą Tristan i Izolda Richarda Wagnera.
Popularyzacja twórczości Brucknera Franz Schalk i jego starszy brat Josef byli jednymi z pierwszych propagatorów i wykonawców twórczości Antona Brucknera. Obaj też współpracowali z kompozytorem przy rewizji jego utworów oraz przygotowaniu ich pierwszych publikacji i prawykonań. Mieli swój wkład zwłaszcza w pierwsze wydania symfonii III (1890), IV (wspólnie z Ferdinandem Löwe, 1890) V (1896) i VIII (1892).