W 1968 r. zespół nagrał swój trzeci album studyjny In Search of the Lost Chord, który zajął piąte miejsce na brytyjskich listach, co było wynikiem znacznie lepszym niż w przypadku Days of Future Passed (27. miejsce). Członkowie zespołu eksperymentowali wtedy z LSD. Czterech z nich poświęciło się także medytacji transcendentalnej, co miało wpływ zarówno na teksty utworów (np. napisany przez Pindera „Om”), jak i na grafikę albumu. Na płycie oprócz melotronu można także usłyszeć instrumenty orientalne, jak chociażby sitar.
Kolejna płyta zespołu, On the Threshold of a Dream (1969), po raz pierwszy w historii grupy osiągnęła szczyt brytyjskiej listy przebojów.
Wydany w tym samym roku (tym razem przez własną firmę płytową zespołu – Threshold Records) album To Our Children’s Children’s Children, który został zainspirowany pierwszą wyprawą człowieka na Księżyc, osiągnął drugie miejsce na brytyjskich listach przebojów.