W tym samym roku pojawiła się gościnnie w utworze „Secrets” Regarda, który odniósł sukces komercyjny i przyniósł jej drugą nominację do Brit Awards. Zakończyła również współpracę z wytwórnią Polydor Records.
2022–2024: My 21st Century Blues mały|lewo|Raye w czasie Boardmasters Festival (2023) W lipcu 2022 Raye wydala singiel „Hard Out Here”, następnie w sierpniu opublikowała utwór „Black Mascara”, a w październiku „The Thrill Is Gone” oraz późniejszy międzynarodowy hit „Escapism”. Jej pierwszy album studyjny My 21st Century Blues, składający się z 15 utworów jej autorstwa, miał swoją premierę 3 lutego 2023. Krążęk zajął drugie miejsce na UK Albums Chart oraz stał się debiutem Raye na liście Billboard 200, zajmując 58. miejsce na liście. Utwór „Escapism” stał się światowym trendem na TikToku, co przyczyniło się do wzrostu jego popularności.
Album zdobył uznanie krytyków, którzy określili go jako mieszankę gatunkową muzyki blues, house, R&B, jazz oraz pop. The Daily Telegraph uznał krążek za najlepszy wydany w 2023 roku, natomiast Business Insider umieścił My 21st Century Blues na czwartym miejscu swojej listy najlepszych albumów roku. Raye otrzymała osiem nominacji do Brit Awards, wygrywając sześć statuetek w tym za album roku, artystkę roku oraz piosenkę roku.