W 1966 roku Robinson przeniosła się do New Jersey, gdzie założyła wytwórnię All Platinum Records i dwa lata później zakontraktowała do niej grupę The Moments. W 1970 roku była odpowiedzialna (produkcja i tekst) za największy hit grupy pt. „Love on a Two-Way Street”, który m.in. dotarł do trzeciego miejsca zestawienia Billboard 100. W późniejszych latach była zaangażowana w stworzenie kilku utworów takich jak „Shame, Shame, Shame” Shirley & Company, „Sexy Mama” oraz „Look at Me (I’m in Love)” The Moments.
W 1972 roku nagrała utwór „Pillow Talk”, którego demo wysłała do Ala Greena, jednak ten odrzucił jej propozycję z powodów przekonań religijnych. Utwór okazał się sukcesem, docierając do 3 miejsca Billboard 100 oraz 14 miejsca UK Singles Charts, uzyskał status złotej płyty oraz nominację do nagrody Grammy w 1974 roku najlepszemu utworowi z gatunku R&B.
Sylvia nagrała cztery albumy studyjne różnych wytwórniom, na których znalazły się innego popularne utwory takie jak „Sweet Stuff” czy „Pussy Cat”.