Działali jako kaznodzieje przy katedrze i jako kapelani więzienni i wojskowi, obsługiwali też miejscowe szpitale. Dzięki zgromadzanym środkom mogli dokonywać wykupu więźniów i jeńców tatarskich i tureckich z jasyru. Szeroko zakrojona działalność misyjna jezuitów z Kamieńca budziła podziw wśród braci w innych prowincjachS. Załęski, Jezuici w Polsce, t. IV Dzieje 153 kolegiów i domów jezuitów w Polsce, cz. II Kolegia i domy założone w pierwszej dobie rządów Zygmunta III 1588–1608, Kraków 1905, s 970.. W 1632 r. rozpoczęto budowę nowego kościoła w podzięce za zwycięstwo pod Chocimiem, była ona jednak bardzo powolna. Spowodowane było to ciągłym brakiem funduszy, najazdami tatarskimi (1626–1628, 1633), tureckimi (1633–1634) czy kozackimi (1623, 1652). Budowa potem została wznowiona i trwała w latach 1643–1648 i od 1665 r., do 1672 r., gdy została przerwana z powodu zdobycia miasta przez Turków.
Okres okupacji tureckiej thumb|Francuska mapa Kamieńca Podolskiego w czasie okupacji tureckiej z 1691 r. Kolegium jezuickie zostało oznaczone nr. 5 Od roku 1672 sprawującym funkcję rektora kolegium w Kamieńcu Podolskim był o. Jerzy Szornel.