W 1962 Teodora Gomes przyłączyła się do walki zbrojnej. Rok wcześniej, w wieku 17 lat, został członkinią Afrykańskiej Partii Niepodległości Gwinei i Republiki Zielonego Przylądka (PAIGC). Ściśle współpracowała z Amílcarem Cabralem. Pracowała również jako lekarka i nauczycielka. Przeszła szkolenie wojskowe i dowodziła jednostką złożoną z 95 kobiet. W 1963 walczyła o niepodległość u boku Titiny Silá. W sierpniu 1963 kobiety wyjechały do ZSRR na staż polityczny. Teodora posługiwała się 9 językami.
W 1964 otrzymała stypendium i wyjechała na studia do Kijowa. Tam włączyła się w działanie młodzieżowych i kobiecych ruchów społecznych. Szerzyła ideały i cele ruchu PAIGC i walki zbrojnej o niepodległość rodzinnego kraju. Ukończyła studia z zakresu pedagogiki dziecka. W 1966 wróciła do Konakry, gdzie pracowała jako nauczycielka w Jardim Escola de Ratoma (Instituto Amizade). W latach 1969–1971 była dyrektorką szkoły.
Gdy w 1974 Gwinea Portugalska uzyskała niepodległość jako Gwineaa Bissau, Gomes została wybrana do Narodowego Zgromadzenia Ludowego Gwinei Bissau z ramienia PAIGC. W 1976 została wybrana jedną z czterech wiceprzewodniczących Towarzystwa Przyjaźni Gwinejsko-Radzieckiej.