Od początku lat sześćdziesiątych, m.in. wraz z Krzysztofem Pendereckim i Henrykiem Góreckim, współtworzył nową polską szkołę awangardową oraz nowy kierunek we współczesnej muzyce zwany sonoryzmem, nawiązujący do serializmu i dodekafonii. Ważne utwory z tego okresu to: oparty na wierszu Rilkego Herbsttag (1960), jazzująco-sonorystyczny Riff 62 (1962), sonorystyczne Générique (1963) i Diphthongos (1964), sonorystyczno-dodekafoniczny Springfield Sonnet (1965), Training 68 (1968) oraz minimalistyczno-sonorystyczne Upstairs-Downstairs (1971).
W połowie lat siedemdziesiątych Kilar uprościł swój język muzyczny, zaczął coraz wyraźniej nawiązywać do tradycji, w jego muzyce pojawiły się inspiracje ludowe i religijne. Punktem zwrotnym był Krzesany (1974). Ważne dzieła z tego okresu to: Przygrywka i kolęda (1972) na cztery oboje i smyczki, Bogurodzica (1975) na chór mieszany i orkiestrę, Kościelec 1909 (1976) – poemat symfoniczny napisany na 75-lecie Filharmonii Narodowej i nawiązujący do tragicznej śmierci Mieczysława Karłowicza, Siwa mgła (1979) na baryton i orkiestrę, Exodus (1980), Angelus (1984) na sopran, chór mieszany i orkiestrę symfoniczną, Orawa (1986) na orkiestrę kameralną, Preludium chorałowe (1988).