W tym okresie Małgorzata wraz z siostrą Teodorą rozwijały młodzieńcze zainteresowania archeologią.
W 1922–1936 w związku ze skazaniem ojca na banicję, ponownie na emigracji. Początkowo zamieszkała z rodzicami w Saint-Cloud, zaproszonych przez Marię Bonaparte. Dzięki udzielonemu wsparciu finansowemu ciotek Anastazji Stewart i Edwiny Ashley, w 1923–1929 Małgorzata studiowała historię, archeologię i historię sztuki na Uniwersytecie Paryskim.
W trakcie studiów związała się z François Ferdinandem d'Isemborg-Birstein (1901–1956), synem François Josepha (1869–1939), francuskiego przemysłowca, wywodzącego się z dawnej rodziny książęcej. Jednak naleganie narzeczonego na konwersję Małgorzaty na katolicyzm zakończyło związek w 1927. W trakcie pobytu w 1928 Rumunii Helena Glücksburg zabiegała o zaaranżowanie prawosławnego małżeństwa Małgorzaty bądź Teodory ze stryjem króla, regentem Mikołajem Hohenzollernem-Sigmaringen. Ostatecznie w 1931 wyszła za mąż za Gotfryda Hohenlohe-Langenburga (1897–1960). Małżeństwo zamieszkało w Weikersheim.