Trzecią ofiarą został zbudowany w 1937 roku motorowy zbiornikowiec „British Security” o pojemności 8470 BRT, przewożący 11 200 ton benzyny i nafty, który zatonął po trwającym trzy dni pożarze na pozycji (zginęła cała, licząca 53 osoby załoga statku).
Powracając do bazy U-556 otrzymał 24 maja rozkaz dołączenia do grupy U-Bootów tworzących w Zatoce Biskajskiej zasadzkę na brytyjskie okręty uczestniczące w operacji przeciw pancernikowi „Bismarck”. 26 maja o godzinie 20:00 U-Boot natknął się na krążownik liniowy HMS „Renown” i lotniskowiec HMS „Ark Royal”, jednak nie mógł ich zaatakować z powodu wystrzelenia wszystkich torped i jedynie wysłał meldunek o kontakcie; w nocy zbliżył się do „Bismarcka” na odległość umożliwiającą kontakt wzrokowy. Rankiem 27 maja okręt otrzymał rozkaz przejęcia dziennika pokładowego pancernika, jednak z powodu braku paliwa U-556 nie zdołał go wykonać. U-Boot dotarł do Lorient 30 maja, po 30 dniach pobytu w morzu.