Następnie Ji zagrał rolę drugoplanową w komedii Hero.
2010–2012: Rosnąca popularność W 2010 roku Ji Chang-wook otrzymał swoją pierwszą główną rolę w 159-odcinkowym serialu Smile Again, wcielając się w postać koreańsko-amerykańskiego łyżwiarza szybkiego na krótkim torze. Smile Again przez 15 kolejnych tygodni zajmował pierwsze miejsce w rankingach oglądalności, a Ji został nagrodzony tytułem „Najlepszego Aktora w Codziennym Serialu” na KBS Drama Awards.
Następnie Ji Chang-wook zagrał tytułową postać w historyczno-akcyjnym serialu Warrior Baek Dong-soo (2011). Serial, oparty na manhwie Lee Jae-heona Honorable Baek Dong-soo, opowiada historię pochodzenia mistrza szermierki z epoki Joseon, Baek Dong-soo, ukazując jego młode lata aż do momentu, gdy polityczne intrygi tworzą rywalizację z jego najlepszym przyjacielem z dzieciństwa, który stał się jego wrogiem. Serial zajmował pierwsze miejsce w swojej ramówce przez 13 tygodni, a Ji otrzymał nagrodę „New Star Award” na SBS Drama Awards.