Następnie grywał w epizodach i rolach drugoplanowych w różnych produkcjach.

Przełomem w jego karierze okazała się rola Fredera Fredersena w epickim filmie Fritza Langa Metropolis (1927). Fröhlich wspominał Langa jako bardzo wymagającego reżysera, twierdząc, że ten „w scenach wymagających fizycznego wysiłku męczył aktorów tak długo, aż naprawdę cierpieli”.

Mimo że sam obraz okazał się finansową porażką, ugruntował pozycję Fröhlicha jako jednej z czołowych gwiazd niemieckiego kina. Z powodzeniem zagrał również w filmie Asfalt (1929), w którym jego stonowana gra do dziś jest wysoko oceniana. W 1930 roku wyjechał do Hollywood, gdzie występował w niemieckojęzycznych wersjach amerykańskich filmów, takich jak Die heilige Flamme i Kismet. Często grywał w musicalach i komediach, wcielając się w role romantycznych amantów i eleganckich dżentelmenów.

III Rzesza W 1933 roku Fröhlich zadebiutował jako reżyser filmem Rakoczy-Marsch, w którym zagrał również główną rolę. Do lat 50. wyreżyserował jeszcze siedem obrazów, a przy pięciu z nich pracował także jako scenarzysta.

W czasach III Rzeszy Fröhlich pozostał jednym z najpopularniejszych aktorów niemieckiego kina, obok m.in. Hansa Albersa, Willy'ego Fritscha i Heinza Rühmanna.