Po demobilizacji udał się w podróż do Mandżurii, Korei i Japonii, gdzie zapoznawał się z metodami ewangelizacji. Po powrocie do Kuejczou otrzymał okrąg misyjny zamieszkany przez rdzenną ludność niechińską, spokrewnioną z Tajami. Zbudował w nim kościół oraz rozwinął szkoły, katechumenaty i przychodnie. Szczególny nacisk położył na budowę wielu obiektów sanitarnych, w celu zapobieżenia nękającym rejon epidemiom. Pomagał ubogim, zatrudniając ich za dobre wynagrodzenie na plantacjach ryżu. W okresach klęsk głodu rozdawał ryż potrzebującym.

Po wybuchu chińskiej wojny domowej w jego okręgu zapanowała anarchia, skutkująca m.in. częstymi grabieżami. Ponadto ks. Larregain długo chorował m.in. na malarię, w związku z czym poprosił o urlop. W 1929 powrócił do Francji. 17 października 1929 otrzymał stanowisko przedstawiciela Chin Południowych w Radzie Centralnej Towarzystwa Misji Zagranicznych w Paryżu oraz ekonoma seminarium duchownego.

Episkopat 13 czerwca 1939 papież Pius XII mianował go wikariuszem apostolskim Junnanu oraz biskupem tytularnym arycandyjskim. 29 października 1939 w bazylice św. Piotra na Watykanie przyjął sakrę biskupią z rąk Piusa XII.