Na tym stanowisku podjął się zadania odnowienia tej niedawno reaktywowanej po latach antyklerykalnych rządów uczelni: ustanowił nowy program nauczania, odnowił kaplicę i pracownie, na czele z pracownią fizyczną, uznawaną za najlepiej wyposażoną w mieście oraz powiększył bibliotekę.
Episkopat 27 marca 1885 papież Leon XIII mianował go biskupem Medellínu. 27 grudnia 1885 w katedrze w Bogocie przyjął sakrę biskupią z rąk arcybiskupa Santa Fe w Nowej Grenadzie José Telésphora Paúla y Vargasa SI. Współkonsekratorami byli emerytowany biskup Pasto Manuel Canuto Restrepo y Villegas oraz biskup pomocniczy Medellínu Mosé Higuera.
4 czerwca 1891 ten sam papież mianował go arcybiskupem Santa Fe w Nowej Grenadzie. Ingres do stołecznej katedry odbył 13 września 1891. Od papieża otrzymał również honorowe tytuły asystenta Tronu Papieskiego (20 września 1891) i hrabiego rzymskiego (1896). 8 czerwca 1898 papież zmienił tradycyjną nazwę jego arcybiskupstwa, na nawiązującą do współczesnej nazwy miasta nazwę archidiecezja bogotańska. Tym samym zmienił się jego tytuł na arcybiskup bogotański. Uznanie przyniosło mu przewodniczenie Radzie Plenarnej Ameryki Łacińskiej w Rzymie w 1899.