W 1962 uczestniczył w realizacji debiutanckiego longplaya wokalisty Lou Rawlsa – Stormy Monday. Nagrał także wspólne płyty z The Jazz Crusaders i organistą Richardem Holmesem. W 1963 utwór Shampoo z albumu Les McCann Plays the Shampoo at the Village Gate dotarł do trzeciego miejsca na liście przebojów tygodnika „Billboard”. Był innowatorem stylu funky – łączył jazz z soulem, rhythm and bluesem i world music. Jego eksperymenty z instrumentami elektronicznymi wpłynęły na popularyzację fortepianu elektrycznego, klawinetu i syntezatorów.
W 1969 już jako artysta wytwórni Atlantic nagrał z saksofonistą Eddiem Harrisem płytę Swiss Movement, zarejestrowaną podczas koncertu obu artystów na szwajcarskim Montreux Jazz Festival. Znalazł się na niej utwór Gene’a Danielsa Compared to What, zawierający krytykę wojny w Wietnamie. Zaśpiewała go na swoim debiutanckim albumie First Take również Roberta Flack, którą jako młodą, obiecującą piosenkarkę zarekomendował wcześniej swojemu producentowi płytowemu – Joelowi Dornowi. Nominowany do nagrody Grammy longplay Swiss Movement na jazzowej liście przebojów „Billboardu” osiągnął pierwsze miejsce oraz drugie w zestawieniu albumów R&B.