W 1961 Ray Charles nagrał jego utwór Hit the Road Jack, który dotarł do pierwszego miejsca listy R&B i drugiego w Hot 100 „Billboardu”. Następnie, w 1961 zatrudnił go na pięcioletniej umowie w swojej wytwórni Tangerine Records w charakterze twórcy piosenek. Mayfield napisał dla niego m.in. utwory Hide nor Hair, At the Club, Danger Zone i But on the Other Hand, Baby. Sam także nagrał kilka singli, z których jeden – z piosenką River's Invitation – znalazł się w Hot 100. Wydał także dwa albumy, zawierające utwory z wcześniej sprzedawanych singli.
W latach 70. zainteresowanie jego osobą znacznie osłabło. Niemniej sporadycznie występował w klubach. Nagrywał też dla wytwórni RCA i Atlantic. Na początku następnej dekady muzyk, producent płytowy i prezenter radiowy Mark Naftalin dowiedział się, że obaj mieszkają w Bay Area i zaprosił go do udziału w audycjach. Dzięki temu doszło w 1983 do nagrania płyty z udziałem Phillipa Walkera i jego Blues Bandu.
Zmarł na zawał serca w swoim domu w Los Angeles, jeden dzień przed swoimi 64. urodzinami. Został pochowany na miejscowym cmentarzu Inglewood Park. Na pogrzebie Little Richard zaśpiewał utwór Swing Low, Sweet Chariot.