I wojna światowa Przekonując rodziców rozpoczęła studia z zakresu literatury angielskiej w Somerville College w Oksfordzie. Wkrótce po wybuchu I wojny światowej Brittain zbliżyła się do Rolanda Leightona, przyjaciela swojego brata z Uppingham School. Zaczęła czuć, że studia w Oksfordzie stają się coraz bardziej nieistotne, gdy jej męscy rówieśnicy zgłaszali się na wojnę, i w 1915 przerwała naukę, by zostać pielęgniarką w Voluntary Aid Detachment (VAD) na czas I wojny światowej. Służyła początkowo w szpitalu Devonshire w Buxton, a później w Londynie, na Malcie i we Francji. Doświadczenie z opieki nad niemieckimi jeńcami wojennymi miało duży wpływ na jej drogę ku internacjonalizmowi i pacyfizmowi.
Roland Leighton, który w sierpniu 1915 został jej narzeczonym, bliscy przyjaciele Victor Richardson i Geoffrey Thurlow oraz brat Edward zginęli podczas wojny. Wiele z ich listów do siebie zostało opublikowanych w książce Letters from a Lost Generation. W jednym z nich Leighton wyraża pragnienie odegrania "aktywnej roli" w wojnie.