W średniowieczu klasztor przeżywał rozkwit, zahamowany w okresie reformacji.
W 1630 cesarz Ferdynand II Habsburg osadził w klasztorze augustianów bosych i w 1634 postanowił, że świątynia św. Augustyna będzie pełniła funkcję kościoła parafialnego dla rodziny cesarskiej, który to status utrzymała ona do upadku monarchii austriackiej w 1918. Rozpoczął się wówczas drugi okres świetności klasztoru - w jego szczycie przypadającym na lata 1750-1780 w klasztorze mieszkało 90 zakonników. Najbardziej znanym wiedeńskim augustianinem tego okresu był nadworny kaznodzieja Abraham a Sancta Clara OAD.
Duże zmiany nastąpiły w wyniku reform józefińskich. W 1783 przy kościele ustanowiono parafię. Jednocześnie klasztor objęła kasata józefińska, przeprowadzona przez zakaz przyjmowania nowicjuszy do klasztoru. Ostatni wiedeńscy augustianie wymarli w 1836. Kościół i parafię przejęło wówczas duchowieństwo diecezjalne.
W 1848 od pożaru biblioteki zajął się dach kościoła, co spowodowało zawalanie się wieży. Odbudowano ją w 1852.
W 1945 kościół został poważnie uszkodzony podczas bombardowania. Do 1950 był restaurowany. W 1951 kościół ponownie objęli augustianie, gdy w dawnym klasztorze osiedli zakonnicy gałęzi eremickiej, wysiedleni z Sudetów.