Po dołączeniu Smitha do Maxïmo Park cały zespół zmienił swoje brzmienie z awangardowego rocka na jasny, kanciasty styl inspirowany zespołami Buzzcocks i The Smiths. Debiutancki album zespołu, A Certain Trigger, wydany został w 2005 roku. Następnymi były: (2007) i (2009).
W kwietniu 2007 roku Smith zaśpiewał w popsoulowym remiksie piosenki Maxïmo Park „” z 2005 roku autorstwa DJ-a i producenta Marka Ronsona, który znalazł się na jego studyjnym albumie z coverami, Version.
W 2010 roku zespół Maxïmo Park zawiesił działalność. W tym czasie Smith zebrał napisane przez siebie piosenki, które nie pasowały do stylu jego grupy i nagrał je z przyjaciółmi, w tym z zespołu , wydając w 2010 roku album Margins. W 2012 roku wrócił do Maxïmo Park, wydając album . W tym też czasie skomponował muzykę do wiersza poetki Essex Kiss.
W 2014 roku Smith ponownie połączył siły z wokalistą zespołu Field Music, , aby nagrać album Frozen by Sight, oparty na jego tekstach podróżniczych, z aranżacjami smyczkowymi autorstwa Brewisa.