„Zło jest atrakcyjne dla wszystkich mężczyzn” – wyjaśniał Mankowitz w wywiadzie podczas produkcji w Bray Studios. „Dlatego nie jest nielogiczne, że oblicze zła powinno być atrakcyjne. Dlatego właśnie uczyniłem Pana Hyde’a przystojnym zamiast odrażającym. To nie jest film grozy; to komentarz na temat obłudy szanowanego społeczeństwa. Mój scenariusz obnaża zło wiktorian, zrywa maskę fałszu i hipokryzji. Zawiera także pewien komentarz na temat zła związanego z pychą naukową, oderwaną od ludzkich i etycznych względów”.
Harvey okazał się być poza zasięgiem studia Hammer i Carreras zaoferował rolę Hyde’a dwudziestosiedmioletniemu Kanadyjczykowi Paulowi Massie, będąc wrażeniem jego występu w filmie Libel (1959). Massie wkrótce przekonał go, że może również zagrać Jekylla. Rola Paula Allena została napisana z myślą o Christopherze Lee. Sam Lee chciał zagrać Jekylla/Hyde’a. Z perspektywy czasu przyznał, że dostał bardzo dobrą partię i rola Allena była jedna z jego ulubionych. Do roli Kitty obsadzono Dawn Addams, o której Carreras myślał nieustannie czytając pierwszy szkic scenariusza Mankowitza i „ciągle miał ją przed oczami”. W epizodycznej roli pojawił się nieznany Oliver Reed, debiutując w Hammer Film Productions.