Dzieło Pierwsze prace Cantora dotyczyły teorii liczb. Do stworzenia teorii mnogości doprowadziły go prowadzone przez niego badania dotyczące szeregów trygonometrycznych. Cantor zetknął się w nich z nieskończonymi zbiorami punktów i zwrócił uwagę na ich paradoksalne własności. Zauważył między innymi, że między każdym odcinkiem leżącym na prostej, a tą prostą istnieje wzajemnie jednoznaczna odpowiedniość. Zagadnienia te doprowadziły Cantora do wprowadzenia pojęć równoliczności i mocy zbioru (liczby kardynalnej) – obecnie podstawowych terminów w teorii mnogości. Stosunkowo później Cantor podał następującą definicję zbioru: Zbiorem jest spojenie w całość określonych rozróżnialnych podmiotów naszej poglądowości czy myśli, które nazywamy elementami danego zbioru. Obecnie ta definicja nie ma zastosowania – przyjmuje się, że zbiór jest pojęciem pierwotnym.
Kilkanaście lat życia Cantor poświęcił rozwijaniu teorii mnogości, a w tym koncepcji liczb pozaskończonych. Odkrył, że zbiory nieskończone mogą być różnej wielkości – w szczególności odkrył pojęcie przeliczalności i pokazał za pomocą rozumowania przekątniowego, że zbiór liczb naturalnych nie jest równoliczny ze zbiorem liczb rzeczywistych.