Do 1 czerwca załoga jednostki przechodziła szkolenie w składzie , operując z Kilonii.
Pierwszy rejs bojowy 5 sierpnia 1941 roku U-206 wyszedł z Trondheim, udając się na swój pierwszy wojenny patrol na Ocean Atlantycki. 9 sierpnia o godzinie 05:28 w odległości około 100 Mm na południowy wschód od Islandii okręt zatopił za pomocą torpedy G7e zbudowany w 1918 roku brytyjski parowy trawler „Ocean Victor” o pojemności 202 BRT, który wypłynął 5 sierpnia z Reykjavíku na połów ryb. Jednostka zatonęła na pozycji wraz z całą, liczącą 13 osób załogą. Między 10 a 23 sierpnia okręt wchodził w skład wilczego stada . 12 sierpnia U-206 wykrył jeden z alianckich konwojów płynących z Wysp Brytyjskich na zachód trasą na południe od Islandii, jednak eskorta nie pozwoliła mu na zbliżenie. W dniach 23 sierpnia – 2 września operował w stadzie . 26 sierpnia o godzinie 19:20 w odległości około 220 Mm na zachód od Hebrydów U-Boot uratował sześciu brytyjskich lotników z załogi bombowca Armstrong Whitworth Whitley Mk V Z6806 z , uzyskawszy wcześniej osobistą zgodę na akcję od admirała Dönitza. Samolot w trakcie patrolu przeciw okrętom podwodnym został zmuszony do wodowania z powodu awarii lewego silnika o godzinie 13:15. 1 września dowódca okrętu, por. mar. Herbert Opitz otrzymał awans na stopień kpt. mar. (niem. Kapitänleutnant).