W 1950 zorganizował pierwszą wystawę swoich prac w Belgradzie. W 1951 uzyskał stypendium, dzięki któremu wyjechał do Paryża, gdzie mieszkał przez kilka lat. Tam też zorganizowano mu kolejną wystawę indywidualną, otwartą dla publiczności w 1953. Od lat 50. fascynował się informelem. Wśród jego różnych form artystycznej ekspresji wyróżniały się dzieła określane jako slikarstvo prizora (malarstwo sceniczne), w tym jedno z dzieł upamiętniające akt przemocy wobec kosowskiego Serba Đorđe Martinovicia.
W latach 60. i 70. Popović zrealizował kilka filmów. W 1968 odbyła się w Belgradzie premiera filmu Popovicia Delije, przedstawiającego historię Baty Stojkovicia i Jovana Janicijevicia, dwóch byłych partyzantów, którzy próbują się odnaleźć w powojennym społeczeństwie jugosłowiańskim. Film uznawano za jedno z najważniejszych osiągnięć artystycznych jugosłowiańskiej Czarnej Fali. Dwa filmy Popovicia (Čovek iz hrastove šume i Delije) otrzymały od władz zakaz rozpowszechniania z uwagi na ich antysocjalistyczny charakter. Pozostawił po sobie szereg prac z zakresu teorii i krytyki sztuki.