The Skeptic's Dictionary Najbardziej rozpoznawalnym przedsięwzięciem Carrolla był The Skeptic's Dictionary. Po tym, jak w 1994 wraz z żoną Leslie wziął udział w bezpłatnym szkoleniu z korzystania z Internetu i języka HTML, uruchomił serwis skepdic.com, początkowo jako zbiór około dziesięciu tekstów przygotowanych dla studentów. Z czasem projekt rozrósł się do obszernego słownika omawiającego pojęcia, osoby, ruchy i twierdzenia związane z paranormalnością, okultyzmem, pseudonauką, teoriami spiskowymi, medycyną alternatywną oraz popularnymi błędami rozumowania. Serwis liczył ostatecznie ponad 85 tysięcy hiperłączy i 5,5 tysiąca plików, a liczba jego odwiedzin przekraczała 400 tysięcy miesięcznie. Choć strona była przedsięwzięciem jednoosobowym, z czasem wolontariusze pomagali w jej redagowaniu, a treści przetłumaczono na kilkanaście języków.
W 2003 wydawnictwo John Wiley & Sons opublikowało książkową wersję projektu pod tytułem The Skeptic's Dictionary: A Collection of Strange Beliefs, Amusing Deceptions, and Dangerous Delusions.