Jego wczesne radiogramy należą do pionierskich zastosowań radiografii medycznej.
Odkrycie elektronu i promieniowania rentgenowskiego nagle wyjaśniło zjawiska, którymi Schuster zajmował się w badaniach nad wyładowaniami w gazach, a o jego własnym wkładzie szybko zapomniano. Po śmierci asystenta Arthura T. Stantona w 1898 roku Schuster zaprzestał doświadczeń praktycznych i poświęcił się wyłącznie badaniom teoretycznym i matematycznym, choć w jego laboratorium nadal prowadzili prace jego studenci.
Optyka i podręczniki To Schuster wprowadził w 1882 roku sam termin „spektroskopia”, w miejsce dotychczasowej „analizy widmowej”, aby podkreślić zastosowanie metody w badaniach fizycznych, a nie w analizie chemicznej. Niezależnie od Johannesa Rydberga, choć później niż on, odkrył też związki między różnymi seriami linii widmowych. Wieloletnie zainteresowanie Schustera spektroskopią skierowało go ku optyce, z której prowadził wykłady. Doprowadziło to do wydania w 1904 roku jego podręcznika , który doczekał się dwóch kolejnych wydań (1909 oraz wydanie trzecie, poprawione wspólnie z , w 1924). W 1908 roku, na zaproszenie uniwersytetu w Kalkucie, wygłosił serię wykładów o rozwoju fizyki w latach 1875–1908, które wydał następnie w formie książki The Progress of Physics.