Teoria orbitali molekularnych lub teoria orbitali cząsteczkowych (MOT lub MO z ) – teoria i metoda opisu struktury elektronowej cząsteczek w chemii kwantowej. W tym ujęciu elektrony nie są przypisane wyłącznie do pojedynczych wiązań między parami atomów, lecz opisuje się je jako zajmujące orbitale molekularne rozciągnięte na dwa lub więcej jąder atomowych. Pojęcie orbitalu molekularnego oznacza funkcję falową opisującą stan elektronu w cząsteczce, natomiast teoria orbitali molekularnych obejmuje sposób konstruowania, obsadzania i interpretowania układu takich orbitali.
Teoria MO należy, obok teorii wiązań walencyjnych, do podstawowych teorii wiązania chemicznego w chemii kwantowej. Jest szczególnie użyteczna przy opisie delokalizacji elektronów, widm elektronowych, właściwości magnetycznych oraz reaktywności układów sprzężonych, których proste nie opisują bez dodatkowych założeń.
W najczęstszym ujęciu orbitale molekularne przybliża się liniowymi kombinacjami orbitali atomowych (, metoda LCAO). Nakładanie się orbitali atomowych daje orbitale wiążące, o niższej energii i zwiększonej gęstości elektronowej między jądrami, oraz orbitale antywiążące, o wyższej energii i węźle między jądrami.