Zbiory obejmują literaturę piękną, książki naukowe i popularnonaukowe, wydawnictwa dla dzieci i młodzieży oraz materiały audiowizualne.
W 2018 roku księgozbiór liczył około 8 tysięcy książek, płyt DVD i innych materiałów bibliotecznych.
Projekt Klasa 1926 W latach 2015–2017 Biblioteka Polska w Waszyngtonie zrealizowała we współpracy z Biblioteką Kongresu Stanów Zjednoczonych projekt „Klasa 1926”, którego celem była digitalizacja całej kolekcji Polska Deklaracja o Podziwie i Przyjaźni dla Stanów Zjednoczonych. Projekt został sfinansowany z grantów oraz prywatnych darowizn, a w jego realizację zaangażowani byli również wolontariusze. Kluczową rolę w realizacji przedsięwzięcia odegrali Samuel Ponczak i Grażyna Żebrowska.
W wyniku projektu zdigitalizowano 111 tomów zawierających około 30 000 stron z podpisami ponad 5,5 miliona obywateli II Rzeczypospolitej. Cyfrowa kolekcja została udostępniona przez Bibliotekę Kongresu Stanów Zjednoczonych, natomiast Fundacja Ośrodka KARTA opracowała internetową wyszukiwarkę sygnatariuszy.
Działalność Biblioteka organizuje spotkania autorskie, dyskusje literackie, wykłady oraz wydarzenia promujące polską kulturę.