Zapisał się wtedy na wieczorowe zajęcia aktorskie.
Kariera Pierwszą profesjonalną rolą aktorską Toussainta był Dżin z lampy w spektaklu Aladyn w Churchill Theatre w 1990 roku, gdzie wystąpił u boku takich aktorów jak John Inman, Paul Shane, Susan Maughan, Eli Woods i David Janson. Jego bogata kariera teatralna obejmuje również występy w Domu lalki w teatrze Young Vic, a także w Makbecie i Kupcu weneckim dla Royal Shakespeare Company czy Wieczorze Trzech Króli w Nottingham Playhouse.
Przełomem w jego karierze telewizyjnej była rola Barrie'ego Christie we wszystkich 37 odcinkach dramatu kryminalnego stacji ITV The Knock w latach 1994–2000. Pojawił się także w serialach Budząc zmarłych (2002), My Dad's the Prime Minister (2004) oraz w filmie (2008).
W 2010 roku Toussaint zagrał w wyreżyserowanym przez Mike'a Newella filmie Książę Persji: Piaski czasu u boku Jake'a Gyllenhaala, Gemmy Arterton i Bena Kingsleya. W 2014 roku wcielił się w postać komisarza Raya Mallicka w drugim sezonie serialu policyjnego stacji BBC2 Line of Duty. W 2015 roku wystąpił w serialu Lewis, a w 2018 roku zagrał w 6 odcinkach produkcji .
W 2022 roku Toussaint zaczął grać Corlysa Velaryona, głowę rodu Velaryonów, w serialu fantasy HBO Ród Smoka, będącym prequelem Gry o tron.