Działalność Podczas swojej posługi biskupiej Tomás Gargallo zwołał w 1591 synod diecezjalny, który ustalił najwcześniejsze szczegółowe lokalne zasady dotyczące edukacji na Malcie. Nauczycielom, znanym jako Ludi Magistri, polecono nie tylko uczyć gramatyki i innych przedmiotów, ale także zapewniać uczniom solidne podstawy doktryny chrześcijańskiej. Wówczas też biskup zakazał używania wszelkich książek dotyczących astrologii , nekromancji, chiromancji i innych form wróżenia, oraz potępił osoby praktykujące magię. Jednocześnie, zgodnie z życzeniem papieża Klemensa VIII, Gargallo zapewnił miejsce budowy kolegium jezuickiego i miał przekazać jezuitom, których pierwsi przedstawiciele przybyli na Maltę w listopadzie 1592, dochody przeznaczone przez lokalny synod w 1591 na nowe seminarium duchowne w Valletcie.
Biskup Gargallo w czasie swojej posługi erygował nowe parafie, m.in. w Valletcie – Świętego Pawła Rozbitka (1585) i Matki Bożej z Damaszku (1587), a także w Attard (1575), Senglei (1581), Bormli (1584-86), Kirkop (1592), Tarxien (1592), Lii (1594), Mqabbie (1598), Safi (1598), Moście (1608), Għargħur (1610).
W trakcie synodu diecezjalnego w 1610 biskup Gargallo ogłosił św.