W dramacie Johna Hustona W zwierciadle złotego oka (Reflections in a Golden Eye, 1967) wg powieści Carson McCullers z Marlonem Brando i Elizabeth Taylor był żołnierzem, a w komediodramacie Roberta Altmana Brewster McCloud (1970) z Budem Cortem pojawił się jako fotograf.
Stał się potem obok Roberta De Niro jedną z najważniejszych „twarzy” Scorsese w filmach: gangsterskim Ulice nędzy (Mean Streets, 1973) w roli Charliego, który – choć jest gorliwym katolikiem – należy do mafii, bo brakuje mu charakteru, melodramacie Alicja już tu nie mieszka (Alice Doesn't Live Here Anymore, 1974) jako Ben o gorącym temperamencie, który zbiera amunicję do pistoletu z Ellen Burstyn i Krisem Kristoffersonem, oraz thrillerze psychologicznym Taksówkarz (Taxi Driver, 1976) w drugoplanowej roli 'Sporta' Matthew, za którą był nominowany do nagrody nowojorskich krytyków. Wystąpił jako Ed Goodman w westernie komediowym Altmana Buffalo Bill i Indianie (Buffalo Bill and the Indians, or Sitting Bull’s History Lesson, 1976) z Paulem Newmanem i Burtem Lancasterem, a jako Tony „Szybki” Malatesta w czarnej komedii Łapiduchy (Mother, Jugs & Speed, 1976) z Billem Cosby i Raquel Welch.