Przez krótki okres występował w Teatrze Ateneum – tam grał Ignacego Krasickiego w Wielkim Fryderyku Adolfa Nowaczyńskiego, Fouchégo w Thermidorze Stanisławy Przybyszewskiej, księcia Adama Czartoryskiego w Tryptyku listopadowym Wyspiańskiego w reżyserii Janusza Warmińskiego i króla Stanisława Augusta w Polonezie Jerzego Sity w reżyserii Warmińskiego – tę ostatnią rolę w 1981 roku. W następnych latach Wołłejko wrócił do warszawskiego Teatru Współczesnego, gdzie grał Oberona w Śnie nocy letniej Szekspira w reżyserii Macieja Englerta, ojca w Ślubie Gombrowicza w reżyserii Krzysztofa Zaleskiego, w sztuce Jak się kochają Ayckbourna, w Trzech siostrach, oraz, w 1986 roku, Händela w Kolacji na cztery ręce Barza – to przedstawienie również reżyserował Maciej Englert.
Jako aktor filmowy Czesław Wołłejko zadebiutował w 1951 roku wcielając się w rolę Fryderyka Chopina w filmie Aleksandra Forda Młodość Chopina. Kolejną rolą w filmie, dopiero w 1960 roku, był tytułowy Szczęściarz Antoni w komedii Haliny Bielińskiej i Włodzimierza Haupe. Od tego momentu cyklicznie pojawiał się w filmach, takich jak: Czarne skrzydła, Kopernik Czesława i Ewy Petelskich, Zaklęte rewiry i Trędowata. Grał także rozmaite role w serialach telewizyjnych, m.in.