Po śmierci ministra wyznań religijnych i oświecenia publicznego Sławomira Czerwińskiego, 12 sierpnia 1931 stanął na czele tego resortu. Energicznie przystąpił do wprowadzania w życie reformy systemu oświatowego własnego pomysłu. Była ona wyrazem sanacyjnej polityki oświatowej zmierzającej do zróżnicowania wykształcenia społeczeństwa i zarazem związania młodzieży z rządzącym obozem.
Jędrzejewicz zmierzał do ogarnięcia wpływami obozu piłsudczykowskiego polityki oświatowej, naukowej i kulturalnej. Z jego inicjatywy zlikwidowano 52 katedry w szkołach akademickich, co środowisko naukowe traktowało jako rewanż władzy na profesorach za protesty przeciw umieszczeniu polityków opozycji w twierdzy wojskowej w Brześciu w 1930. Do sukcesów ministra należą ustawy, którą Sejm przyjął: 11 marca 1932 ustawę o ustroju szkolnictwa, a 15 marca 1933 ustawę o państwowych szkołach akademickich. Ustawa szkolna ujednolicała w znacznym stopniu szkoły średnie, umożliwiając również wstęp na wyższe uczelnie absolwentom liceów zawodowych. Reforma ustanawiała powszechny obowiązek szkolny na szczeblu szkoły powszechnej (odpowiednik dzisiejszej szkoły podstawowej). Następnym etapem była sześcioklasowa szkoła ogólnokształcąca, którą podzielono na dwa etapy: czteroletnie gimnazjum ogólnokształcące i dwuletnie liceum ogólnokształcące.