Początek wieku XX spędził na leczeniu psychiatrycznym w Bordeaux, skąd wypuszczał się w podróże do Włoch i Szwajcarii. W 1905 roku wrócił do rodzinnego Moguer, aby w krajobrazach dzieciństwa odnaleźć spokój i harmonię. Spędzał czas podróżując na osiołkach po Andaluzji. Wtedy powstała jedna z najsłynniejszych książek Jiméneza: Srebroń i ja (Platero y yo). Ruina finansowa rodziny zmusiła Jimeneza do poszukania pracy i schronienia w Madrycie, gdzie przebywał od 1912 do 1936 roku. Pracował wtedy dużo jako redaktor i recenzent. Poznał w owym czasie swoją przyszłą żonę – Zenobię Camprubí, którą poślubił w 1916 roku w Nowym Jorku. Zenobia wzięła na sobie cały ciężar prowadzenia domu, toteż Jimenez mógł się całkowicie oddać pracy literackiej. W czasie hiszpańskiej wojny domowej Jiménez z żoną zainicjowali kampanię na rzecz osieroconych dzieci. Wiele z nich znalazło schronienie w domu poety.
Popierający opcję republikańską poeta otrzymał propozycję posady radcy kulturalnego przy ambasadzie w Waszyngtonie i w sierpniu 1936 roku wyjechał wraz z żoną z Hiszpanii. Mieszkał w USA, na Kubie, by wreszcie od 1951 roku osiąść na Portoryko.
Przyznanej mu w 1956 roku literackiej nagrody Nobla nie mógł odebrać osobiście, ponieważ czuwał przy łóżku umierającej na raka żony.