Pozdrowienia z Rosji stał się blockbusterem w kinach, przynosząc 79 mln dolarów przychodu na świecie, a także zdobył Nagrodę BAFTA za najlepsze zdjęcia.
mały|left|Connery jako James Bond w filmie Goldfinger (1964) W 1964 roku Connery zagrał w trzeciej produkcji o Bondzie pt. Goldfinger, który zarobił 125 milionów dolarów – już po dwóch tygodniach przychody pokryły koszty produkcji. Goldfinger został także pierwszym filmem z serii, który dostał Oscara, zdobywając nagrodę za najlepszy dźwięk.
W grudniu 1965 roku miała miejsce premiera kolejnego filmu o Jamesie Bondzie – Operacja Piorun, która zarobiła najwięcej ze wszystkich siedmiu produkcji z udziałem szkockiego aktora – 141 200 000 dolarów (równowartość 1 mld 376 mln dolarów w 2023). Na 38. ceremonii rozdania Nagród Akademii Filmowej film zdobył Oscara za najlepsze efekty specjalne. Podczas kręcenia sceny z rekinami w basenie Emilio Largo doszło do bardzo niebezpiecznej sytuacji. Scenograf Ken Adam dla oddzielenia rekinów i aktora zbudował specjalną pleksiglasową przegrodę, jednak rekin zdołał się przedrzeć przez szparę i Connery ledwie uszedł z życiem.