Connery i Roger Moore są rekordzistami pod względem liczby występów w roli Bonda, każdy z nich zagrał agenta 007 siedmiokrotnie. W 2003 roku Amerykański Instytut Filmowy umieścił postać Jamesa Bonda graną przez Connery’ego na trzecim miejscu listy najlepszych bohaterów w historii kina.
Lata 1964–1986 mały|Connery w filmie Marnie (1964) Podczas kręcenia filmów o Bondzie, Connery zaangażował się także w inne produkcje, występując w 1964 w dreszczowcu Marnie, wyreżyserowanym przez Alfreda Hitchcocka w roli Marka Rutlanda. Było to możliwe dzięki pomocy EON Productions, które, pomimo kontraktu z Connerym, zezwoliło mu na występ. Rok później zagrał w dramacie wojennym pt. Wzgórze, który został nominowany w sześciu kategoriach do nagrody BAFTA, z którą jedną wygrał – najlepsze zdjęcia.
W 1968 wystąpił w westernie Shalako, grając razem z Brigitte Bardot oraz Stephenem Boydem. W listopadzie 1974 miała miejsce premiera filmu z jego udziałem Morderstwo w Orient Expressie. Obraz osiągnął sukces, będąc nominowany w sześciu kategoriach do Oscara, z którą jedną zdobył (dla najlepszej aktorki drugoplanowej – Ingrid Bergman).