W 1918 roku zamieszkała z matką w na nowojorskim Manhattanie, pracowała tam przez pewien czas jako bibliotekarka. Nigdy nie założyła własnej rodziny.
Kariera poetycka Częściowo w związku ze swymi podróżami po Europie przed I wojną, Moore zwróciła uwagę poetów tak różnorodnych jak Wallace Stevens, William Carlos Williams, T.S. Eliot czy Ezra Pound. Po raz pierwszy jej poezje zostały opublikowane w 1915 roku w londyńskim dwumiesięczniku Egoist, którego redaktorem była jej szkolna koleżanka Hilda Doolittle, wraz z wierszami innych imagistów. W 1921 roku Hilda Doolittle wydała pod tytułem Poems składający się z dwudziestu czterech wierszy wybór poezji Moore, bez wiedzy autorki. Wybór ten, później rozszerzony, wydano w USA w roku 1924 jako Observations.
W latach 1924–1929 Moore pracowała jako redaktor The Dial, pisma o profilu literacko-kulturalnym. Pełniła tym samym, podobnie jak Pound, niejako rolę patronki poetów, zachęcając obiecujących młodych twórców np. Elizabeth Bishop czy Allena Ginsberga do publikacji, sama publikowała i szlifowała swój warsztat poetycki.