W 1968 był przesłuchiwany do roli w horrorze Dziecko Rosemary, ale Roman Polański wybrał Johna Cassavetesa. Jego popularność znacznie wzrosła po filmach: Sto karabinów (100 Rifles, 1969) z Raquel Welch, Sam Whiskey (1969) w roli tytułowej z Angie Dickinson, Skullduggery (1970) i Fuzz (1972). Pierwszoplanowa kreacja porucznika Dana Augusta w serialu kryminalnym ABC Dan August (1970–1971) zapewniła mu nominację do nagrody Złotego Globu. Dostał rolę Lewisa Medlocka, który musi odnaleźć w sobie pokłady brutalności, by przetrwać, w dramacie przygodowym Johna Boormana Uwolnienie (Deliverance, 1972) po tym, jak gwiazdy, które pierwotnie zostały wybrane do roli głównej, takie jak Marlon Brando, Henry Fonda i James Stewart, odmówili roli, po tym, jak usłyszeli o zagrożeniach związanych z rzeką Chatooga. Film odniósł olbrzymi sukces, zarówno kasowy, jak i wśród krytyków. Opowieść o tym, jak łatwo niewinny spływ kajakowy może zamienić się w walkę o przeżycie, otrzymała bardzo dobre recenzje, a duet, jaki stworzył Reynolds z Jonem Voightem, na trwałe przeszedł do historii kina.