w górniczej gazetce El Minero Vizcaíno.
Zrezygnowała z wiary katolickiej, w której była wychowywana, na rzecz marksizmu i zapisała się do Komunistycznej Partii Hiszpanii (Partido Comunista de España-PCE), wchodząc do grona jej założycieli. Przez całe lata 20. XX wieku, wspierała męża w jego działalności partyjnej i sama zaczynała się w nią angażować, stając się jedną z nielicznych kobiet w szeregach komunistów. Była zagorzałą zwolenniczką równości praw kobiet i mężczyzn. W tym okresie przyjęła również pseudonim, pod którym poznał ją cały świat: La Pasionaria – młoda działaczka podpisywała tak artykuły inspirowane dziełami Karola Marksa.
W następnych latach pięła się po szczeblach partyjnej hierarchii dzięki swojej publicystyce. Wraz z nadejściem Drugiej Republiki Ibárruri w 1931 roku została wybrana do komitetu centralnego partii i przeniosła się do Madrytu, gdzie została także redaktorką w lewicowej gazecie Mundo Obrero. Działała na rzecz równouprawnienia kobiet, w 1933 r. brała udział, jako delegatka Partido Comunista de España, w obradach Międzynarodówki Komunistycznej w Moskwie. Upadek prawicowej dyktatury Primo de Rivery, ucieczkę króla Alfonsa XIII i proklamację republiki przyjęła z entuzjazmem, ale szybko stała się jej przeciwniczką, zgodnie z linią partii. Kilkakrotnie aresztowana za działalność komunistyczną.