W kwalifikacjach dwukrotnie górą byli Brazylijczycy (wygrali 3–0 i 4–2); tym razem również wygrali podopieczni Carlosa Dungi (3–0).
8 lipca 2011 został szkoleniowcem Athletic Bilbao. W pierwszym sezonie pracy w kraju Basków osiągnął finał Ligi Europy i finału Pucharu Króla. Drugi sezon był gorszy, co przełożyło się na jego zwolnienie w 2013 roku.
Na początku sezonu 2014/2015 został ogłoszony nowym trenerem występującego w Ligue 1 Olympique Marsylia. Z francuskim klubem wywalczył 4. miejsce w lidze. 9 sierpnia 2015 po przegranym 0–1 meczu towarzyskim z SM Caen zrezygnował z posady trenera w Marsylii.
15 czerwca 2018 roku został ogłoszony nowym szkoleniowcem Leeds United FC. Wydarzenia z jego udziałem odbiły się szerokim echem, gdy wiosną 2019 w trakcie meczu przeciwko Aston Villa FC Marcelo Bielsa nakazał swoim piłkarzom oddanie gola przeciwnikom, po tym jak chwilę wcześniej jego drużyna zdobyła tzw. „brudnego gola” (strzelcem gola był Mateusz Klich) w czasie gdy jeden z zawodników gości leżał kontuzjowany na murawie. Ów gest fair play docenił m.in. Arsène Wenger. W lipcu 2020 roku wywalczył z Pawiami powrót do Premier League, po szesnastu latach gry w niższych ligach.
15 maja 2023 roku został nowym selekcjonerem reprezentacji Urugwaju.