Z Salmą Hayek (przyjaźni się z nią od 2001) w 2006 zagrała w filmie SexiPistols. W tym samym roku zagrała ponownie w filmie Almodóvara – Volver. Za tę rolę otrzymała nagrodę dla najlepszej aktorki na 59. MFF w Cannes, a także nominację do Oscara w kategorii najlepsza aktorka pierwszoplanowa.
W 2009 ponownie została nominowana do Oscara, lecz już jako najlepsza aktorka drugoplanowa (za rolę w filmie Vicky Cristina Barcelona w reżyserii Woody’ego Allena), nagrodę otrzymała jako pierwsza w historii Hiszpanka. W tym samym roku wystąpiła w kolejnym filmie Almodóvara Przerwane objęcia. Za rolę w tym filmie otrzymała nominację do Europejskiej Nagrody Filmowej oraz do nagrody Satelity dla najlepszej aktorki w filmie dramatycznym. Również w tym samym roku zagrała w musicalu Dziewięć u boku Daniela Day-Lewisa. Za tę rolę otrzymała nominację dla najlepszej aktorki drugoplanowej, zarówno do nagrody Oscara, Satelity, Złotego Globu, jak i Gildii Aktorów Filmowych.
Życie prywatne Na początku lipca 2010 w czasie prywatnej ceremonii na wyspach Bahama poślubiła aktora Javiera Bardema. 22 stycznia 2011 urodził im się syn Leo.