W roku 1876 Menger został nauczycielem arcyksięcia Rudolfa von Habsburga, następcy tronu austriackiego. Udzielał mu lekcji z ekonomii politycznej i statystyki. Przez trzy lata towarzyszył arcyksięciu w podróżach, najpierw po Europie kontynentalnej, a następnie po Wyspach Brytyjskich. Uważa się też, że pomagał następcy tronu w stworzeniu pamfletu, opublikowanego anonimowo w 1878, bardzo krytycznie oceniającego austriacką arystokrację wyższą. Jego związek z księciem trwał do momentu samobójstwa Rudolfa w 1889 roku (patrz: Mayerling).
W 1878 roku ojciec Rudolfa, cesarz Franciszek Józef, mianował Mengera do objęcia Katedry Ekonomii Politycznej na Wiedeńskim Wydziale Prawa. Przyznano mu tytuł radcy dworu i wybrano do dworu austriackiego w 1900 roku.
Piastując stanowisko uniwersyteckie, przystąpił do udoskonalenia i obrony zamieszczonych w Zasadach ekonomii poglądów i wykorzystanych metod, czego efektem było wydanie w roku 1883 Untersuchungen über die Methode der Socialwissenschaften und der politischen Oekonomie insbesondere (Investigations into the Method of the Social Sciences with Special Reference to Economics).