Prawdziwa kariera rozpoczęła się, kiedy artysta miał 31 lat, po tym jak dzięki staraniom przyjaciół wystąpił w słynnym kabarecie prowadzonym na Montmartre przez Patachou. Patachou, sławna wówczas piosenkarka, najpierw sama wykonała kilka jego utworów, a następnie przedstawiła ich autora paryskiej publiczności. Wkrótce Brassens nagrał pierwszą płytę ze swoimi piosenkami oraz wyruszył na tournée wraz z Patachou i zespołem „Frères Jacques”. W 1967 roku otrzymał Grand Prix de Poésie Akademii Francuskiej, nagrodę będącą ukoronowaniem jego sukcesu literackiego.
Brassens zdobył popularność, wykonując własne utwory. Komponował też muzykę do tekstów Verlaine’a, Villona, Hugo, Aragona i innych. Na estradzie aktywnie występował do marca 1977 roku. Zmarł na raka w wieku 60 lat.
Życie prywatne Wieloletnią partnerką Brassensa była pochodząca z Estonii Joha Heiman, którą nazywał pieszczotliwie „Püppchen” (niem. „laleczka”). Oboje mieszkali przez wiele lat tuż obok siebie, ale osobno. Gdy pragnęli być razem, umawiali się na spotkanie.