Kariera w zakonie krzyżackim Albrecht jako rycerz zakonny występował pod imieniem Albrecht von Brandenburg-Ansbach. 13 lutego 1511 wybrany został na urząd wielkiego mistrza przy poparciu cesarza Maksymiliana I. W czasie pełnienia funkcji wielkiego mistrza zlikwidował urzędy wielkiego szpitalnika i wielkiego szafarza, które setki lat istniały w ramach zakonu.
Na terenie Prus Krzyżackich postępował proces laicyzacji wśród braci zakonnych, jak i wyższego duchowieństwa diecezjalnego. Zachowane były jednak zewnętrzne pozory religijności. W 1519 odbyła się wielka procesja wielkopostna, w której obok Albrechta uczestniczyli m.in.: jego brat Wilhelm, książę brunszwicki Erich oraz biskupi sambijski i pomezański. W roku tym Albrecht odbył też pielgrzymkę do Świętej Lipki do istniejącej wówczas tam kaplicy (druga kaplica w Świętej Lipce przed wybudowaniem obecnego kościoła powstała dzięki Stefanowi Sadorskiemu). Albrecht z Królewca dojechał do Sępopola (województwo warmińsko-mazurskie), a dalej szedł pieszo cztery mile pruskie, tj. 30 km.
W latach 1519–1521 Albrecht prowadził ostatnią, samodzielną, zakończoną niekorzystnym dla zakonu rozejmem, wojnę zakonu krzyżackiego z Polską.