Jako 14-latka zadebiutowała w roli Anouk w dramacie La Maison sous la mer (1947) z Viviane Romance. Wkrótce reżyser Marcel Carné zaangażował ją do roli Barbary w dramacie La fleur de l’âge (1947). W dramacie André Cayatte’a Kochankowie z Werony (1949) zagrała postać Georgii Maglii, współczesnej Julii. Zarówno namiętna, jak i enigmatyczna, Aimée w latach 50. występowała w szeregu melodramatów, aż w końcu wdarła się do Hollywood z drugoplanową rolą Evy w dramacie Anatole’a Litvaka Podróż (The Journey, 1959) u boku Deborah Kerr i Yula Brynnera.
Międzynarodową popularność zdobyła dzięki roli znudzonej nimfomanki Maddaleny w komediodramacie Federico Felliniego Słodkie życie (La Dolce vita, 1960) z Marcello Mastroiannim. Tytułowa rola tancerki kabaretowej i samotnej matki w melodramacie Jacques’a Demy’ego Lola (1961) przyniosła jej nominację do nagrody BAFTA dla najlepszej aktorki zagranicznej. W filmie biblijnym Roberta Aldricha Ostatnie dni Sodomy i Gomory (Sodom and Gomorrah, 1962) ze Stewartem Grangerem została obsadzona w roli królowej Bery. Była jedną z kilku aktorek branych pod uwagę do roli baronowej w filmowej wersji Dźwięki muzyki (1965), rola ostatecznie przypadła Eleanor Parker.