Paleobiologia Anomalocaris uznawana jest za szczytowego drapieżnika kambryjskich ekosystemów. Wywnioskowano to m.in. na podstawie dużego rozmiaru ciała, obecności masywnych odnóży pokarmowych i ząbkowanego otworu gębowego. Różne gatunki Anomalocaris mogły jednak odżywiać się odmiennym pokarmem. Anomalocaris saron i Anomalocaris magnabasis miały cienkie kolce pomocnicze na przedniej krawędzi podstawy kolców wewnętrznych (spinules). Były one delikatne, co sugeruje, że te gatunki odżywiały się zwierzętami o miękkim ciele, być może filtrowały pokarm z wody. Innym gatunkiem, który prawdopodobnie był filtratorem, jest A. briggsi. Natomiast A. canadensis był raczej drapieżnikiem - jego kolce brzuszne były krótsze, przez co mniej podatne na uszkodzenia, a ramiona mogły się ściślej zwijać (był więc w stanie manipulować twardszym pokarmem, niż pozostałe gatunki).
Skamieniałości niektórych trylobitów noszą ślady deformacji pancerza oraz jego ubytki. Takie skamieniałości są interpretowane jako pozostałości po drapieżnictwie Anomalocaris, który za pomocą odnóży chwytnych wyginał ciała trylobitów w celu skruszenia ich pancerzy. Według tej hipotezy Anomalocaris była durofagiem.